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记者从中科院大连化学物理研究所获悉,该所肖建平研究员团队和邓德会研究员团队合作提出了将工业废气和汽车尾气中排放的一氧化氮电催化还原合成氨气的新策略,这为脱硝和电催化合成氨提供了新思路。相关研究成果发表在《德国应用化学》上。
一氧化氮是一种有害的大气污染物,化石燃料的燃烧如火电锅炉烟气、汽车尾气等都会排放出大量的一氧化氮。合成氨在工业上是一个非常重要的化工过程,氨气作为化工生产中一种基础的化学物质,可以用来制化肥、硝酸、炸药等,还可作为燃料电池的燃料。
如何在一氧化氮和氨之间架起一座切实可行的桥梁呢?传统的合成氨方法主要是哈-伯法,但此过程需在高温高压下才能进行,并要消耗大量的能量。电催化氮气还原合成氨则可以在常温常压下进行,但由于氮气分子非常稳定,氮-氮三键难以断裂,面临着低活性和低选择性的难题,难以得到实际应用。于是,研究团队提出了将烟气中的一氧化氮电催化还原合成氨的新策略。
研究人员首先基于密度泛函理论计算研究,考虑了数十种不同的一氧化氮还原反应路径,发现一氧化氮还原在热力学上比氮气还原和析氢都更容易进行。此外,他们通过基于描述符的方法筛选出的过渡金属催化剂铜。电催化动力学计算表明,在Cu(111)表面上,氨气在不同的还原产物如氨气、氢气、一氧化二氮、氮气等生成能垒,因此也易于生成氨气。
一氧化氮电催化实验表明,铜和铂具有相近的氨气产率,但是铜的选择性更优,因此研究人员选择了铜电极。相对于铜Foil电极,铜Foam由于具有丰富的孔隙结构,催化性能得到进一步提高,这也是目前在电催化合成氨中得到的的氨气产率和选择性,氨气产率更是达到了传统热催化合成氨产率的量级。
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